Die Zahl seiner Werke ist zwar überschaubar, in sich offenbaren sie aber ein farbenfreudiges Kaleidoskop der Gattungen und Stile. Milton Soares Gomes dos Santos verwendete für A Sagrada Montanha (1969) nicht nur Unikate aus der Sammlung experimenteller Musikinstrumente des kuriosen Schweizer Erfinders und Komponisten Walter Smetak, er stellte in seinem Septeto aus demselben Jahr einer Gruppe aus zwei Geigen, Vibraphon und Klavier drei Tonbandmaschinen gegenüber und schuf einen dreiteiligen Zyklus mit den Stationen Magie, Unterdrückung und Revolte für Schlagzeug.

In den Anfangsjahren seines Schaffens, als er nach einem Medizinstudium noch in seiner Heimatstadt Salvador da Bahía Koellreutters und Widmers Klassen besuchte, zeigte er bereits eine Vorliebe für tonbandintegrierte Stücke und Musik für Schlagzeug, dessen Klangspektren nicht zuletzt dem reichen Repertoire afrikanischen Ursprungs in einer überwiegend von schwarzer Bevölkerung bewohnten Metropole geschuldet waren. Daraus gingen Nordeste für Bläser, Schlagzeug, drei Klaviere, Chor, Sprecher und Tonband und Estrutura para nove instrumentos de percussão (1964) hervor. Drei Ansichten Bahias, Choupanas em Arembepe, Taboão und Rua de Cachoeira führten zu einem Tongemäldezyklus ebenso ausschließlich für Perkussionisten.

Dem Fagottquintett Quinteto folgten Estrutura metálica, eine „Meditation über den Frieden“ für Orchester, Mensagem („Nachricht“) für Solostimmen mit Orchester und das Stimmungsbild „Sonnenaufgang nach großem Sturmfinale“. 1966 wurde Soares dos Santos zum Mitbegründer der avantgardistischen Komponistengruppe Bahía. Sowohl 1968 als auch 1970 wurden zu äußerst produktiven Jahren, in denen unter anderem „Ankunft Christi in Jerusalem“, eine philosophische „Reflexion über das ewige Fortbestehen der Dinge“ und ein Trio für Violine, Cello und Klavier entstanden. Einen vorläufigen Abschluss bildete 1971 O Navio negreiro für Sprecher, Chor und Orchester. Das Echo, das den Aufführungen von Soares Gomes dos Santos‘ (1906 – 1974) folgte, war enthusiastisch. Großen Erfolg mit seinen Kompositionen hatte er auch beim Internationalen Festival für Neue Musik in Darmstadt.
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